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镁基储氢材料因理论储氢容量高、资源丰富、成本低和可逆性好，被认为是固态储氢体系中的重要候选材料。但Mg-H键稳定、吸脱氢动力学迟缓、有效脱氢温度偏高等问题，仍是制约其工程化应用的关键瓶颈。围绕这一难题，重庆大学潘复生/胡佳团队在ACS Nano发表研究工作，提出以CuNb₂O₆双金属氧化物作为催化前驱体，通过反应过程中的原位相变与界面重构，协同提升MgH₂的中低温吸脱氢性能。

 

该研究的设计重点并非单纯引入一种外加催化剂，而是利用Cu与Nb在Mg/MgH₂反应体系中的差异化作用：Cu物种可在吸脱氢过程中转化为Mg-Cu金属间化合物，参与Mg/MgH₂界面转化；Nb物种则形成多价态NbO₂、NbO及金属Nb等活性组分，促进界面电子转移与氢物种迁移。二者共同构建的Cu/Nb催化界面，为降低反应能垒、加速H₂活化和提升循环过程中的催化稳定性提供了结构基础。

 

从催化前驱体到原位活性界面

 

CuNb₂O₆催化剂采用溶胶-凝胶法制备，经XRD、SEM/TEM、EDS及HRTEM表征确认其晶相组成、颗粒形貌和元素分布。随后，研究将不同质量分数的CuNb₂O₆与MgH₂进行球磨复合，形成MgH₂-xCuNbO体系。催化剂含量筛选结果表明，3wt% CuNb₂O₆复合样品在有效储氢容量与催化效率之间取得较优平衡，因此后续动力学、热力学及机制分析均以MgH₂-3CuNbO为核心对象展开。

 

在MgH₂改性研究中，催化剂添加量往往需要兼顾两个因素：一方面，催化剂需要提供足够数量的活性位点以降低反应能垒；另一方面，非储氢组分比例过高会稀释体系整体储氢容量。该体系中3 wt%添加量表现最优，说明CuNb₂O₆在较低用量下即可通过原位生成的活性物种发挥显著催化作用。

 

图1 CuNb₂O₆催化剂的制备流程

 

中低温吸脱氢动力学显著改善

 

MgH₂-3CuNbO在中温脱氢和低温吸氢两方面均表现出明显优势。脱氢过程中，该复合材料在300 ℃下2.5 min可释放约5.8 wt% H₂；在250 ℃下6 min可释放5.53 wt% H₂；进一步降低至225 ℃时，20 min仍可释放4.65 wt% H₂。吸氢过程中，该体系在150 ℃下1 min即可吸收5.5 wt% H₂，在100 ℃下10 min可吸收4.28 wt% H₂；即使在50 ℃条件下，也可实现约2 wt%的氢吸收。

 

动力学模型进一步揭示了催化作用的本质。Jones-Sharp’s方法表明，MgH₂-3CuNbO 的脱氢过程更符合Avrami-Erofe’ev模型，说明反应速率主要受Mg/MgH₂相的成核与生长过程控制。基于JMAK模型和Arrhenius方程计算得到的脱氢表观活化能为50.95 kJ/mol，明显低于球磨MgH₂的151.57 kJ/mol，表明CuNb₂O₆衍生催化界面显著降低了MgH₂脱氢过程的动力学能垒。

 

图2 MgH₂-3CuNbO在不同温度下的等温脱氢与吸氢曲线。

 

对比实验进一步说明，CuNb₂O₆的作用并非CuO与Nb₂O₅的简单叠加。在250 ℃脱氢条件下，MgH₂-3CuNbO在前5 min内即可释放5.32 wt% H₂，而MgH₂-3CuO、MgH₂-3Nb₂O₅和MgH₂-3(CuO+Nb₂O₅)分别仅释放 0.17、0.71和0.53 wt% H₂。100 ℃吸氢测试同样显示，MgH₂-3CuNbO在5 min内吸收3.95 wt% H₂，明显高于其他对照体系。这一结果表明，Cu与Nb在同一化合物前驱体中形成的协同重构过程，对吸脱氢反应具有更高效的催化贡献。

 

图3 MgH₂-3CuNbO 与不同对照体系的吸脱氢性能对比及300 ℃下循环曲线

 

Cu/Nb界面协同促进H₂活化

 

相结构分析显示，CuNb₂O₆在反应过程中发生原位转化。XRD结果证明，脱氢后体系中出现Mg₂Cu相，再吸氢后可观察到MgCu₂相。XPS结果则表明Nb元素由初始高价态转化为NbO₂、NbO和金属Nb等多价态活性物种。TEM/HRTEM与EDS进一步确认，Cu、Nb、O等元素在反应后仍保持较好的分散状态，为连续吸脱氢循环提供了稳定的界面活性位点。

 

基于上述表征结果，研究提出MgH₂/CuNb₂O₆体系的催化机制：球磨后CuNb₂O₆分散在MgH₂颗粒表面；初始脱氢过程中，Cu物种与Mg反应生成Mg₂Cu，相邻Nb物种转化为多价Nb活性相；再吸氢过程中，Mg₂Cu可进一步向MgCu₂转化，同时Nb多价态持续促进电子转移与氢物种迁移。Mg-Cu相与Nb基活性相之间形成的界面区域，为H₂的吸附、活化及Mg/MgH₂相转化提供了更低能垒路径。

 

图4  MgH₂-3CuNbO在球磨、脱氢和再吸氢过程中的微结构演化示意

 

这一研究思路对MgH₂催化体系具有代表性：催化剂不仅需要在初始球磨阶段实现均匀分散，更需要在吸脱氢循环过程中保持可持续的界面活性。CuNb₂O₆的作用正体现在“前驱体-原位重构-活性界面”的连续转化中，使催化相在Mg/MgH₂相界面附近生成并参与反应，而不是作为独立惰性颗粒存在。

 

在实验设计层面，该研究首先通过不同CuNb₂O₆添加量筛选确定最佳复合比例，再通过等温吸脱氢曲线、PCT平台压力、动力学模型拟合和多轮循环测试建立性能评价体系。随后以高添加量样品放大催化相的表征信号，结合XRD、XPS和HRTEM明确反应过程中Mg-Cu相及Nb多价态物种的演化路径，避免仅凭性能曲线推断催化机制。

 

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近期助力成果目录

 

1.Solvent-mediated partial ionicity enhances mechanical nanosizing effect of Mg-based hydrogen storage alloys. Nature Communications (2026)

2.Room-Temperature Alane Dehydrogenation for Visible-Light-Driven Photocatalytic Hydrogen Supply System. Advanced Science (2025)

3.Dual‐Stage Heat Treatment for Enhanced Hydrogen Storage Properties of Mg-N-Y Alloys. Rare Metals (2026)

4.A novel carbon-induced-porosity mechanism for improved cycling stability of magnesium hydride. Journal of Magnesium and Alloys (2025)

5.Impacts of Y addition on the hydrogen storage performance of Ti-Zr-Mn-Cr-Fe alloys. Journal of Alloys and Compounds (2026)

6.Effect of Ni doping on hydrogen storage kinetics and thermodynamic properties of ball-milled Nd-Mg alloy. Journal of Alloys and Compounds (2025)

7.Superior de/hydriding kinetics and cycling stability of Mg-CeAl3@CeH2 nanocomposites. Journal of Alloys and Compounds (2025)

8.Doping-induced enhanced hydrogenation resistance and structural stability in SmCo5 permanent magnets: A combined theoretical and experimental study. Journal of Alloys and Compounds (2026)

9.Breaking kinetic and thermodynamic barriers: CeO2-Ni-rGO synergistic catalysis for comprehensively enhanced hydrogen storage performance of MgH2. Journal of Alloys and Compounds (2026)

10.Structural and Phase Evolution in the Mg-Al System Leading to Lower Hydrogen Desorption Temperature. Hydrogen (2025)

11.Interpretable machine learning framework for hydrogen storage capacity prediction in Ti-Zr-Mn-Cr-V high-entropy alloys: Influenced by valence electron average. Journal of Energy Storage (2026)

12.Dual-strategy regulation for enhancing hydrogen storage performance of non-activated Mg8Ni-TiO2/MnO2 composites. Journal of Energy Chemistry (2025)

13.Nanoscale effect of spontaneous combustion of sulfur corrosion products: Oxygen adsorption and activation mechanism dominated by mesopores. Fuel (2026)

14.Pore structure reconfiguration and microscale fluid response in bituminous coal under CO2 and flue gas-enhanced coalbed methane recovery. Fuel (2026)

15.Experimental and theoretical investigation on hydrogen storage performance of titanium decorated hexagonal boron nitride. Applied Surface Science (2026)

16.Cu-based methanol steam reforming catalyst supported by heat conduction enhanced GO+UiO-66 composite MOF material for long-term stable hydrogen production. International Journal of Hydrogen Energy (2025)

 

文献信息：

Fu H.; Long S.; Hu J.; Li J.; Xue H.; Chen Y.; Pan F. In Situ Generated Cu/Nb Catalytic Interfaces for Enhancing MgH2 Hydrogen Storage. ACS Nano 2026, 20, 3904-3916.